El estrellato cinematográfico
El camino de Quinn hacia el estrellato dio muchos rodeos. Consiguió un papel como protagonista masculino en Black Gold en 1947, pero abandonó Hollywood poco después cuando Darryl Zanuck le informó de que estaba siendo investigado, junto con otras estrellas de Hollywood, por el Comité de Actividades Antiamericanas de la Cámara de los Estados Unidos como sospechoso de simpatizar con el comunismo. Quinn no tardó en marcharse a Nueva York y se estableció como actor de teatro en Broadway. Su primera obra, The Gentleman from Athens (El caballero de Atenas) de Emmet Lavery, fracasó tras seis representaciones, pero dio lugar a una prometedora oferta. Elia Kazan le ofreció a Quinn el papel de Stanley Kowalski en la obra de Tennessee Williams Un tranvía llamado deseo durante dos años de gira. Tras la gira, Quinn coprotagonizó con Marlon Brando la película de Kazan de 1952 sobre la Revolución Mexicana, ¡Viva Zapata! Quinn interpretó el papel de Eufemio Zapata, hermano de Emiliano Zapata. La crítica aplaudió la película. El 19 de marzo de 1953, Quinn recibió el premio al mejor actor de reparto de la Academia de las Artes y las Ciencias Cinematográficas.
Pronto Quinn estuvo en Roma, donde trabajó con varios directores de cine italianos de renombre. Trabajó con Dino De Laurentis y Carlo Ponti en la película de Kirk Douglas, Ulises. Apareció en Donne Proibite (Ángeles de la oscuridad), de Giuseppe Amato, con Linda Darnell, y luego protagonizó el papel de Atila el Huno con Sophia Loren, en la producción de De-Laurentis/Ponti, Attila. . Quinn estaba muy solicitado. Durante el rodaje de Atila trabajó simultáneamente en La Strada, de Federico Fellini, un estreno de 1956 que afianzó la estatura de Quinn como estrella internacional.
Quinn regresó a Estados Unidos y protagonizó el estreno de The Magnificent Matador, de 20th Century Fox, de nuevo con Maureen O’Hara. Pasó gran parte de 1955 filmando la vida de Paul Gauguin en Lust for Life, de la Metro-Goldwyn-Mayer, del director Vincente Minelli. El papel de Gauguin le valió un segundo premio de la Academia en 1957. Quinn reapareció en Broadway en 1956 en el papel del rey Enrique II frente al Thomas Becket de Sir Lawrence Olivier. A continuación, Quinn interpretó a Quasimodo en El jorobado de Notre Dame en 1957, con Gina Lollabrigida como Esmeralda. De nuevo en Broadway, en 1962, apareció con Margaret Leighton en Tchin-Tchin. Ese mismo año coprotagonizó con Peter O’Toole, Omar Sharif y Alec Guinness Lawrence de Arabia. Esta película épica de dos horas y media ganó siete premios de la Academia y se reestrenó en 1989. En 1968, en el papel de Kiril Lakota en Los zapatos del pescador, Quinn creó hábilmente el papel del primer Papa ruso de la Iglesia católica.
Quinn interpretó el papel protagonista de Alexis Zorba en el exitoso musical Zorba el griego en 1964. El personaje se convirtió en la firma de Quinn. Volvió a interpretar el papel de Zorba en una gira en 1983. También en 1983, apareció como un sacerdote que asesora a un joven en la película en español Valentina. Entre sus créditos cinematográficos de 1991 figuran Sólo los solitarios, dirigida por Chris Columbus, y Jungle Fever, de Spike Lee. Quinn apareció en Last Action Hero, con Arnold Schwarzenegger, en 1993, y en Un paseo por las nubes, un remake de Cuatro pasos por las nubes, de 1942, en 1995. Apareció en un papel televisivo recurrente como el dios griego Zeus en Hércules: los viajes legendarios en 1995, y como Santiago en una película británica hecha para la televisión de El viejo y el mar. con Tom Cruz. Quinn protagonizó el papel de Neil Dellacroce en una película de HBO de 1996 sobre John Gotti. En total, la filmografía de Quinn recogía 148 papeles diferentes entre 1936 y 1999, además de un crédito de director por la película de 1958 Buccaneer, y dos créditos de productor, por The Visit en 1964 y Across 110th Street en 1972.