Stardom in de film
Quinns weg naar het sterrendom kende vele omwegen. Hij kreeg een rol als de mannelijke hoofdrolspeler in Black Gold in 1947, maar verliet Hollywood kort daarna toen Darryl Zanuck hem vertelde dat er een onderzoek naar hem liep, samen met andere Hollywoodsterren, door het U.S. House Un-American Activities Committee als vermoedelijke communistische sympathisant. Quinn vertrok al snel naar New York City en vestigde zich als toneelspeler op Broadway. Zijn eerste stuk, The Gentleman from Athens van Emmet Lavery, mislukte na zes voorstellingen maar leidde tot een veelbelovend aanbod. Elia Kazan bood Quinn de rol van Stanley Kowalski aan in Tennessee Williams’ Streetcar Named Desire voor twee jaar op tournee. Na de tournee speelde Quinn samen met Marlon Brando in Kazan’s film uit 1952 over de Mexicaanse Revolutie, Viva Zapata! Quinn speelde de rol van Eufemio Zapata, broer van Emiliano Zapata. De film kreeg veel bijval van de critici. Op 19 maart 1953 ontving Quinn de prijs voor Beste Bijrol van de Academy of Motion Picture Arts and Sciences.
Snel was Quinn in Rome, waar hij werkte met verschillende gerenommeerde Italiaanse filmregisseurs. Hij werkte met Dino De Laurentis en Carlo Ponti in de Kirk Douglas film, Ulysses. Hij verscheen in Giuseppe Amato’s Donne Proibite (Engelen der Duisternis) met Linda Darnell, en schitterde daarna als Attila de Hun met Sophia Loren, in de De-Laurentis/Ponti productie, Attila. . Quinn was erg in trek. Tijdens het filmen van Attila werkte hij tegelijkertijd aan La Strada van Federico Fellini, een film die in 1956 werd uitgebracht en die Quinn’s status als internationale ster bevestigde.
Quinn keerde terug naar de Verenigde Staten en speelde in de 20th Century Fox uitgave van The Magnificent Matador, opnieuw met Maureen O’Hara. Hij bracht een groot deel van 1955 door met het filmen van het leven van Paul Gauguin in Metro-Goldwyn-Mayer’s Lust for Life, van regisseur Vincente Minelli. De rol van Gauguin leverde hem in 1957 een tweede Academy Award op. Quinn verscheen opnieuw op Broadway in 1956 in Becket als King Henry II tegen Sir Lawrence Olivier’s Thomas Becket. Quinn speelde vervolgens de hoofdrol als Quasimodo in de Hunchback of Notre Dame in 1957 met Gina Lollabrigida als Esmeralda. In 1962 was hij weer op Broadway te zien met Margaret Leighton in Tchin-Tchin. Datzelfde jaar speelde hij samen met Peter O’Toole, Omar Sharif, en Alec Guinness in Lawrence of Arabia. Het twee-en-een-half uur durende epos won zeven academy awards en werd in 1989 opnieuw uitgebracht. In 1968 kroop Quinn als Kiril Lakota in The Shoes of the Fisherman in de huid van de eerste Russische paus van de katholieke kerk.
Quinn speelde de hoofdrol van Alexis Zorba in de hitmusical Zorba the Greek in 1964. Het personage werd Quinn’s karakteristieke rol. Hij vertolkte de rol van Zorba opnieuw tijdens een tournee in 1983. Eveneens in 1983 was hij te zien als een priester die een jonge jongen mentor maakt, in de Spaanstalige film, Valentina. In 1991 was hij onder meer te zien in Only the Lonely, geregisseerd door Chris Columbus, en Spike Lee’s Jungle Fever. Quinn was te zien in Last Action Hero met Arnold Schwarzenegger in 1993, en in A Walk in the Clouds, een remake uit 1995 van Four Steps in the Clouds, uit 1942. Hij verscheen in een terugkerende televisierol als de Griekse god, Zeus, in Hercules: the Legendary Journeys in 1995, en als Santiago in een Britse made-for-television film van the Old Man and the Sea. met Tom Cruz. Quinn speelde de hoofdrol als Neil Dellacroce in een HBO-film over John Gotti uit 1996. In totaal vermeldde Quinn’s filmografie 148 verschillende rollen tussen 1936 en 1999, plus een regisseurscredit voor de film Buccaneer uit 1958, en twee producerscredits, voor The Visit uit 1964 en Across 110th Street uit 1972.